Intervallladungstransfer von Cr³⁺

Light Publishing Center, Changchun Institut für Optik, Feinmechanik und Physik, CAS

Bild: a, PL-Spektren von LaMgGa₁₁-xO₁₉:xCr³⁺ (x=0-2) unter 440 nm Anregung. b, Lumineszenzintensitäten von NIR-Ⅰ und NIR-Ⅱ gegenüber der Cr³⁺-Konzentration; c, PLE-Spektren von LaMgGa₁₁-xO₁₉:0,7Cr³⁺, Überwachung bei 890 und 1200 nm. Die Anregungssignale resultieren aus den Übergängen isolierter Cr³⁺-Ionen. d, kryogene (80 K) UV-Vis-NIR-Diffusreflexionskurve, die bestätigt, dass keine Absorption von Cr⁴⁺-Ionen festgestellt werden kann. e, XPS-Kurven von Cr₂O₃-, LaMgGa₁₁-xO₁₉:0,2Cr³⁺- und LaMgGa₁₁-xO₁₉:0,7Cr³⁺-Proben, die keine chemische Verschiebung bestätigen. f, EPR-Kurven von LaMgGa₁₁-xO₁₉:0,2Cr³⁺- und LaMgGa₁₁-xO₁₉:0,7Cr³⁺-Proben. In (f) wird das breite Resonanzsignal mit g von 1,96 dem Cr³⁺-Cr³⁺-Paar zugeschrieben, was auf eine starke Wechselwirkung zwischen Cr³⁺-Ionen hinweist.mehr sehen

Bildnachweis: von Shengqiang Liu, Jingxuan Du, Zhen Song, Chonggeng Ma, Quanlin Liu

Das Nahinfrarotspektrum (NIR) enthält charakteristische Schwingungsabsorptionsbanden zahlreicher organischer funktioneller Gruppen. NIR-Phosphor-konvertierte Leuchtdioden (PC-LEDs) erfreuen sich zunehmender Beliebtheit in Bereichen wie zerstörungsfreie Prüfung und Nachtsicht. Im Jahr 2016 stellte Osram die erste NIR-PC-LED vor, SFH4735, allerdings mit geringer Ausgangsleistung (16 mW bei 350 mA) und begrenzten Wellenlängen. Darüber hinaus weisen lumineszierende Kontrastmittel, die im zweiten biologischen Bildgebungsfenster (1000–1800 nm) arbeiten, im Gegensatz zum herkömmlichen ersten Fenster (750–950 nm) geringere Gewebeabsorptions- und Streukoeffizienten auf, wodurch eine größere Erkennungstiefe und ein verbessertes Bildgebungssignal ermöglicht werden -Rausch-Verhältnis. Bezeichnenderweise liegt die Lumineszenz von Cr3+ durch die Veränderung der Kristallfeldumgebung im NIR-Ⅰ-Bereich, wie im Tanabe-Sugano-Diagramm dargestellt. Das Vorhandensein von Cr4+ ([Ar]3d2) kann die Emission auf den NIR-Ⅱ-Bereich ausdehnen, die Effizienz ist jedoch aufgrund der schlechten thermischen Lumineszenzlöschung bei Raumtemperatur unterdurchschnittlich. Im Gegensatz dazu weisen mit Lanthanoidionen dotierte Leuchtstoffe typischerweise eine schmalbandige Multiplett-Emission auf, was die spektrale Abstimmung zu einer anspruchsvollen Aufgabe macht. Daher ist es von entscheidender Bedeutung, Methoden zur Erzielung einer breitbandigen NIR-Ⅱ-Lumineszenz durch Ionendotierung und strukturelle Zusammensetzung zu untersuchen.

In einem neuen Artikel, der in Light Science & Application veröffentlicht wurde, hat ein Forscherteam unter der Leitung von Professor Quanlin Liu von der School of Materials Sciences and Engineering der University of Science and Technology Beijing, China, und Mitarbeitern das erste NIR- Ⅱ Breitbandlumineszenz basierend auf Intervallladungstransfer (IVCT) von Cr3+-Cr3+ → Cr2+,Cr4+ in LaMgGa11O19 vom Magentoplumbit-Typ. Basierend auf dem starken Einbau von Cr3+-Ionen weist LaMgGa11O19 eine Doppelemission (NIR-Ⅰ, 890 nm und NIR-Ⅱ, 1200 nm) mit einer Halbwertsbreite (FWHM) von 626 nm und einer externen Lumineszenzeffizienz von 18,9 % auf. Sie beobachteten außerdem das antithermische Löschverhalten der Lumineszenz (432 % bei 290 K vs. bei 80 K) der Ziel-NIR-Ⅱ-Lumineszenz.

Sie beobachteten die NIR-Ⅰ-Lumineszenz bei einer geringen Konzentration an Cr3+-Ionen, wohingegen die NIR-Ⅱ-Lumineszenz auftritt, wenn die Konzentration an Cr3+-Ionen auf 0,5 ansteigt. Bei einer hohen Dotierungskonzentration von Cr3+-Ionen können die Anregungs- und Absorptionssignale von Cr4+-Ionen nicht verfolgt werden. Darüber hinaus entdeckten sie im Gegensatz zu den Cr4+-Ionen eine deutlich längere Lumineszenzabklingzeit (2,3 ms), die mit dieser anomalen NIR-Ⅱ-Lumineszenz verbunden ist. Die potenzielle Anwendung von LaMgGa11O19:Cr3+-Phosphor als lichtemittierender Konverter in der zerstörungsfreien Analyse, der Gewebedurchdringung und der Nachtsicht über große Entfernungen wird anhand der Herstellung einer NIR-PC-LED demonstriert.

Lichtwissenschaft und Anwendungen

10.1038/s41377-023-01219-x

25. Juli 2023

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